mireabulletinRussian Technological JournalRussian Technological Journal2782-32102500-316XRTU MIREA10.32362/2500-316X-2023-11-3-38-45mireabulletin-701Research ArticleМИКРО- И НАНОЭЛЕКТРОНИКА. ФИЗИКА КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯMICRO- AND NANOELECTRONICS. CONDENSED MATTER PHYSICSДисперсия оптических характеристик кристалла Si:PbGeO в терагерцовом диапазонеDispersion of optical constants of Si:PbGeO crystal in the terahertz rangehttps://orcid.org/0000-0002-3013-8655БилыкВ. Р.BilykV. R.

Билык Владислав Романович - кандидат физико-математических наук, младший научный сотрудник, кафедра наноэлектроники Института перспективных технологий и индустриального программирования.

119454, Москва, пр-т Вернадского, д. 78

ResearcherID AAH-4586-2019, Scopus Author ID 57194048515

Vladislav R. Bilyk - Cand. Sci. (Phys.-Math.), Junior Researcher, Department of Nanoelectronics, Institute for Advanced Technologies and Industrial Programming, MIREA - Russian Technological University.

78, Vernadskogo pr., Moscow, 119454

ResearcherID AAH-4586-2019, Scopus Author ID 57194048515

vrbilyk@mail.ruhttps://orcid.org/0000-0001-9091-2609БреховК. А.BrekhovK. A.

Брехов Кирилл Алексеевич - кандидат физико-математических наук, инженер-исследователь, кафедра наноэлектроники Института перспективных технологий и индустриального программирования.

119454, Москва, пр-т Вернадского, д. 78

ResearcherID Q-1014-2017, Scopus Author ID 55452447100

Kirill A. Brekhov - Cand. Sci. (Phys.-Math.), Research Engineer, Department of Nanoelectronics, Institute for Advanced Technologies and Industrial Programming, MIREA - Russian Technological University.

78, Vernadskogo pr., Moscow, 119454

ResearcherID Q-1014-2017, Scopus Author ID 55452447100

brekhov_ka@mail.ruhttps://orcid.org/0000-0001-7819-822XАгранатМ. Б.AgranatM. B.

Агранат Михаил Борисович - доктор физико-математических наук, главный научный сотрудник.

125412, Москва, ул. Ижорская, д. 13, стр. 2

Scopus Author ID 6602697816

Mikhail B. Agranat - Dr. Sci. (Phys.-Math.), Chief Researcher, Joint Institute for High Temperatures, Russian Academy of Sciences.

13/2, Izhorskaya ul., Moscow, 125412

Scopus Author ID 6602697816

agranat2004@mail.ruhttps://orcid.org/0000-0003-0387-5016МишинаЕ. Д.MishinaE. D.

Мишина Елена Дмитриевна – доктор физико-математических наук, профессор, заведующий лабораторией, кафедра наноэлектроники Института перспективных технологий и индустриального программирования.

119454, Москва, пр-т Вернадского, д. 78

ResearcherID D-6402-2014, Scopus Author ID 7005350309

Elena D. Mishina - Dr. Sci. (Phys.-Math.), Professor, Head of the Laboratory, Department of Nanoelectronics, Institute for Advanced Technologies and Industrial Programming, MIREA - Russian Technological University.

78, Vernadskogo pr., Moscow, 119454

ResearcherID D-6402-2014, Scopus Author ID 7005350309

mishina_elena57@mail.ruФГБОУ ВО «МИРЭА - Российский технологический университет»РоссияMIREA - Russian Technological UniversityRussian FederationФГБУН Объединенный институт высоких температур Российской академии наукРоссияJoint Institute for High Temperatures, Russian Academy of SciencesRussian Federation2023030620231133845Copyright © Билык В.Р., Брехов К.А., Агранат М.Б., Мишина Е.Д., 20232023Билык В.Р., Брехов К.А., Агранат М.Б., Мишина Е.Д.Bilyk V.R., Brekhov K.A., Agranat M.B., Mishina E.D.Данная работа распространяется под лицензией Creative Commons Attribution 4.0.This work is licensed under a Creative Commons Attribution 4.0 License.https://www.rtj-mirea.ru/jour/article/view/701Цели

Цели. Успехи лазерной физики последнего десятилетия привели к созданию источников однопериодных электромагнитных импульсов длительностью порядка 1 пс, что соответствует терагерцовому (ТГц) диапазону частот, с амплитудой поля в несколько десятков МВ/см. Это позволило приложить электрическое поле к сегнетоэлектрику без электродов и наблюдать не только возбуждение когерентных фононов, но и сверхбыстрое, в субпикосекундном масштабе времени, динамическое переключение поляризации. Для обнаружения переключения поляризации используется метод накачки-зондирования, где в качестве накачки используется ТГц-импульс, а зонд является оптическим. Мерой переключения поляризации под действием ТГц-импульса служит сигнал второй оптической гармоники, поскольку ее интенсивность пропорциональна квадрату поляризации. Для оценки эффективности переключения требуются как линейные (показатель преломления и коэффициент поглощения), так и нелинейные оптические характеристики (квадратичная и кубичная восприимчивости). Знание линейных оптических характеристик необходимо также для любых применений рассматриваемых кристаллов в ТГц-диапазоне.

Методы

Методы. Использована методика ТГц-спектроскопии во временной области, в которой на вещество направляется пикосекундный ТГц-импульс, а регистрируется ТГц-импульс, прошедший через вещество, путем стробирования детектора фемтосекундным оптическим импульсом. Исследование ТГц-индуцированной динамики параметра порядка в сегнетоэлектрике проводилось путем детектирования интенсивности нелинейно-оптического сигнала на частоте второй оптической гармоники.

Результаты

Результаты. На кристалле германата свинца, легированного кремнием, измерены пропускание ТГц-волны и интенсивность генерации второй гармоники во временной и спектральной областях, на основании чего рассчитаны дисперсия коэффициента поглощения и кубичной нелинейной восприимчивости в диапазоне 0.5-2.0 ТГц. Обнаружено наличие области фундаментального поглощения вблизи фононных мод, а также резонансное усиление кубичной нелинейной восприимчивости для двух фононных мод Ω1 = 1.3 ТГц и Ω2 = 2.0 ТГц.

Выводы

Выводы. Предложенная методика эффективна для анализа дисперсии оптических характеристик сегнето-электрических кристаллов. Существенно улучшено спектральное разрешение, составляющее в данной работе 0.1 ТГц, а также точность определения нелинейной восприимчивости за счет детального анализа линейного и нелинейного вкладов в интенсивность второй гармоники.

Objectives

Objectives. Advances in laser physics over the last decade have led to the creation of sources of single-period electromagnetic pulses having a duration of about 1 ps, corresponding to the terahertz (THz) frequency range and a field amplitude of several tens of MV/cm. This allows the electrode-free application of an electric field to a ferroelectric for observing not only the excitation of coherent phonons, but also ultrafast (at the sub-picosecond timescale) dynamic polarization switching. To detect polarization switching, a pump-probe technique is used in which a THz pulse is used with an optical probe. Since its intensity is proportional to the square of the polarization, the signal of the optical second harmonic is used to measure polarization switching under the action of a THz pulse. To evaluate switching efficiency, both linear (refractive index and absorption coefficient) and non-linear optical characteristics (quadratic and cubic susceptibilities) are required. For any application of ferroelectric crystals in the THz range, knowledge of the relevant linear optical characteristics is also necessary.

Methods

Methods. The technique of THz spectroscopy in the time domain was used; here, a picosecond THz pulse transmitted through the crystal is recorded by strobing the detector with a femtosecond optical pulse. The THz-induced dynamics of the order parameter in a ferroelectric was studied by detecting the intensity of a nonlinear optical signal at the frequency of the second optical harmonic.

Results

Results. The transmission of a THz wave and the intensity of second harmonic generation on a lead germanate crystal doped with silicon in the time and spectral domains were measured. On this basis, the absorption coefficient dispersion and cubic nonlinear susceptibility were calculated in the range of 0.5-2.0 THz. The presence of a region of fundamental absorption near the phonon modes was confirmed along with a resonant enhancement of the cubic nonlinear susceptibility for two phonon modes Ω1 = 1.3 THz and Ω2 = 2.0 THz.

Conclusions

Conclusions. The proposed technique is effective for analyzing the dispersion of the optical characteristics of ferroelectric crystals. The significantly improved spectral resolution (0.1 THz) increases the accuracy of determining nonlinear susceptibility due to the detailed analysis of the linear and nonlinear contributions to the second harmonic intensity.

терагерцовое излучениесегнетоэлектрикиспектроскопиягенерация второй оптической гармоникиterahertz radiationferroelectricsspectroscopyoptical second harmonic generationРабота выполнена при поддержке Российского научного фонда (грант № 22-12-00334), а также Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 20-21-00043). Авторы благодарят А.А. Буша за предоставление кристалла PGO.This work was supported by the Russian Science Foundation (grant No. 22-12-00334) and the Russian Foundation for Basic Research (grant No. 20-21-00043). The authors also thank A.A. Bush for the PGO crystal.ReferencesIwasaki H., Sugii K., Yamada T., Niizeki N. 5PbO·3GeO2 Crystal; a new ferroelectric. Appl. Phys. Lett. 1971;18(10):444-445. http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.1653487Iwasaki H., Sugii K., Yamada T., Niizeki N. 5PbO·3GeO2 Crystal; a new ferroelectric. Appl. Phys. Lett. 1971;18(10):444-445. http://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.1653487Bush A.A., Kamentsev K.E., Mamin R.F. Transformation of dielectric properties and appearance of relaxation behavior in Pb5(Ge1-xSix)3O11 crystals. J. Exp. Theor Phys. 2005;100(1):139-151. http://link.springer.com/10.1134/1.1866206Bush A.A., Kamentsev K.E., Mamin R.F. Transformation of dielectric properties and appearance of relaxation behavior in Pb5(Ge1-xSix)3O11 crystals. J. Exp. Theor Phys. 2005;100(1):139-151. http://link.springer.com/10.1134/1.1866206Hosea T.J.C. Raman scattering from soft modes in barium-doped lead germanate. J. Raman Spectrosc. 1990;21(11): 717-724. https://doi.org/10.1002/jrs.1250211104Hosea T.J.C. Raman scattering from soft modes in barium-doped lead germanate. J. Raman Spectrosc. 1990;21(11): 717-724. https://doi.org/10.1002/jrs.1250211104Gorelik V.S., Pyatyshev A.Y. Raman scattering from the effective soft mode in lead germanate crystal. J. Raman Spectrosc. 2020;51(6):969-977. https://doi.org/10.1002/jrs.5854Gorelik V.S., Pyatyshev A.Y. Raman scattering from the effective soft mode in lead germanate crystal. J. Raman Spectrosc. 2020;51(6):969-977. https://doi.org/10.1002/jrs.5854Udina M., Cea T., Benfatto L. Theory of coherent-oscillations generation in terahertz pump-probe spectroscopy: From phonons to electronic collective modes. Phys. Rev. B. 2019;100(16):165131. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.214304Udina M., Cea T., Benfatto L. Theory of coherent- oscillations generation in terahertz pump-probe spectroscopy: From phonons to electronic collective modes. Phys. Rev. B. 2019;100(16):165131. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.214304Melnikov A.A., Boldyrev K.N., Selivanov Y.G., Martovitskii V.P., Chekalin S.V., Ryabov E.A. Coherent phonons in a Bi2Se3 film generated by an intense single-cycle THz puls2e. 3Phys. Rev. B. 2018;97(21):214304. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.214304Melnikov A.A., Boldyrev K.N., Selivanov Y.G., Martovitskii V.P., Chekalin S.V., Ryabov E.A. Coherent phonons in a Bi2Se3 film generated by an intense single-cycle THz puls2e. 3Phys. Rev. B. 2018;97(21):214304. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.97.214304Kozina M., Fechner M., Marsik P., van Driel T., Glownia J.M., Bernhard C., Radovic M., Zhu D., Bonetti S., Staub U., Hoffmann M.C. Terahertz-driven phonon upconversion in SrTiO3. Nat. Phys. 2019;15(4):387-392. https://doi.org/10.1038/3s41567-018-0408-1Kozina M., Fechner M., Marsik P., van Driel T., Glownia J.M., Bernhard C., Radovic M., Zhu D., Bonetti S., Staub U., Hoffmann M.C. Terahertz-driven phonon upconversion in SrTiO3. Nat. Phys. 2019;15(4):387-392. https://doi.org/10.1038/3s41567-018-0408-1Salen P., Basini M., Bonetti S., Hebling J., Krasilnikov M., Nikitin A.Y., Shamuilov G., Tibaid Z., Zhaunerchyk V., Goryashko V. Matter manipulation with extreme terahertz light: Progress in the enabling THz technology. Phys. Rep. 2019;836-837:1-74. https://doi.org/10.1016/j.physrep.2019.09.002Salen P., Basini M., Bonetti S., Hebling J., Krasilnikov M., Nikitin A.Y., Shamuilov G., Tibaid Z., Zhaunerchyk V., Goryashko V. Matter manipulation with extreme terahertz light: Progress in the enabling THz technology. Phys. Rep. 2019;836-837:1-74. https://doi.org/10.1016/j.physrep.2019.09.002Bawuah P., Zeitler J.A. Advances in terahertz time-domain spectroscopy of pharmaceutical solids: A review. TrAC Trends Anal. Chem. 2021;139(40):116272. https://doi.org/10.1016/j.trac.2021.116272Bawuah P., Zeitler J.A. Advances in terahertz time-domain spectroscopy of pharmaceutical solids: A review. TrAC Trends Anal. Chem. 2021;139(40):116272. https://doi.org/10.1016/j.trac.2021.116272Ryu H.-C., Kwak M.-H., Kang S.-B., Jeong S.-Y., Paek M.-C., Kang K.-Y., Lee S.-J., Moon S.E., Park S.-O. A dielectric property analysis of ferroelectric thin film using terahertz time-domain spectroscopy. Integr. Ferroelectr. 2007;95(1):83-91. https://doi.org/10.1080/10584580701756573Ryu H.-C., Kwak M.-H., Kang S.-B., Jeong S.-Y., Paek M.-C., Kang K.-Y., Lee S.-J., Moon S.E., Park S.-O. A dielectric property analysis of ferroelectric thin film using terahertz time-domain spectroscopy. Integr. Ferroelectr. 2007;95(1):83-91. https://doi.org/10.1080/10584580701756573Билык В.Р., Гришунин К.А. Комплексный показатель преломления титаната стронция в терагерцовом диапазоне частот. Russ. Technol. J. 2019;7(4):71-80. https://doi.org/10.32362/2500-316X-2019-7-4-71-80Bilyk V.R., Grishunin K.A. Complex refractive index of strontium titanate in the terahertz frequency range. Russ. Technol. J. 2019;7(4):71-80 (in Russ.). https://doi.org/10.32362/2500-316X-2019-7-4-71-80Bilyk V., Mishina E., Sherstyuk N., BushA., OvchinnikovA., Agranat M. Transient polarization reversal using an intense THz pulse in silicon-doped lead germanate. Phys. Status Solidi (RRL)-RapidRes. Lett. 2021;15(1):2000460. https://doi.org/10.1002/pssr.202000460, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/pssr.202000460Bilyk V., Mishina E., Sherstyuk N., BushA., OvchinnikovA. , Agranat M. Transient polarization reversal using an intense THz pulse in silicon-doped lead germanate. Phys. Status Solidi (RRL)-RapidRes. Lett. 2021;15(1):2000460. https://doi.org/10.1002/pssr.202000460, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/pssr.202000460Lockwood D.J., Hosea T.J., Taylor W. The complete Raman spectrum of paraelectric and ferroelectric lead germanate. J. Phys. C: Solid State Phys. 1980;13(8): 1539. https://doi.org/10.1088/0022-3719/13/8/023Lockwood D.J., Hosea T.J., Taylor W. The complete Raman spectrum of paraelectric and ferroelectric lead germanate. J. Phys. C: Solid State Phys. 1980;13(8): 1539. https://doi.org/10.1088/0022-3719/13/8/023Vicario C., Jazbinsek M., OvchinnikovA.V., Chefonov O.V., Ashitkov S.I., Agranat M.B., Hauri C.P. High efficiency THz generation in DSTMS, DAST and OH1 pumped by Cr:forsterite laser. Opt. Express. 2015;23(4):4573-4580. https://doi.org/10.1364/OE.23.004573Vicario C., Jazbinsek M., OvchinnikovA.V., Chefonov O.V., Ashitkov S.I., Agranat M.B., Hauri C.P. High efficiency THz generation in DSTMS, DAST and OH1 pumped by Cr:forsterite laser. Opt. Express. 2015;23(4):4573-4580. https://doi.org/10.1364/OE.23.004573Ovchinnikov A.V., Chefonov O.V., Agranat M.B., Fortov V.E., Jazbinsek M., Hauri C.P. Generation of strong-field spectrally tunable terahertz pulses. Opt. Express. 2020;28(23):33921-33936. https://doi.org/10.1364/OE.405545, https://opg.optica.org/abstract.cfm?URI=oe-28-23-33921Ovchinnikov A.V., Chefonov O.V., Agranat M.B., Fortov V.E., Jazbinsek M., Hauri C.P. Generation of strong-field spectrally tunable terahertz pulses. Opt. Express. 2020;28(23):33921-33936. https://doi.org/10.1364/OE.405545, https://opg.optica.org/abstract.cfm?URI=oe-28-23-33921Бломберген Н. Нелинейная оптика: пер. с англ. под ред. С.А. Ахманова и Р В. Хохлова. М.: Мир; 1966. 424 c.Bloembergen N. Nonlinear Optics. Harvard University. New-York, Amsterdam: Benjamin W.A.; 1965. 220 p.

The authors declare that there are no conflicts of interest present.